Serial ini berlangsung empat tahun setelah peristiwa Mahou Shoujo Lyrical Nanoha StrikerS, di mana, gadis ajaib Nanoha Takamachi menyelamatkan dan mengadopsi seorang gadis muda bernama Vivio, yang merupakan reinkarnasi dari Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Setelah memasuki tahun keempat sekolah dasar, Vivio diberi perangkat intelijennya sendiri, Hati Kudus, dan mendapatkan kekuatan untuk berubah menggunakan mode dewasa Sankt Kaiser. Dia segera bertemu dengan seorang gadis bernama Einhart Stratos yang, mirip dengan Vivio, adalah keturunan penguasa Sankt Kaiser lainnya, Claus G. Ingvalt. Ketika Einhart bertekad untuk membuktikan gaya bertarungnya adalah yang terkuat, Vivio berteman dengannya dan bersama dengan teman-temannya, memasuki turnamen seni bela diri di mana mereka bertarung melawan berbagai lawan magis dan belajar lebih banyak tentang kehidupan masa lalu mereka.